近日，我校化學(xué)與土木工程學(xué)院羅建民教授團(tuán)隊在碳減排方面取得進(jìn)展，研究成果“Engineering Sm single atoms in g-C₃N₄ nanosheets with interlayer asymmetric coordination environment for enhanced photocatalytic CO₂ reduction”在材料科學(xué)領(lǐng)域重要期刊Chemical Engineering Journal（中科院一區(qū)，top期刊，IF: 13.4）在線發(fā)表。

該項研究采用原位熱解策略，將Sm單原子嵌入g-C₃N₄層間，形成獨特的Sm-N₈不對稱配位結(jié)構(gòu)。通過球差電鏡（AC HAADF-STEM）和X射線吸收光譜（XANES/EXAFS）以及密度泛函理論（DFT）計算表明Sm以原子級分散形式存在，并且形成Sm-N₈不對稱配位結(jié)構(gòu)，該結(jié)構(gòu)可以促進(jìn)電子通過g-C₃N₄的離域π共軛網(wǎng)絡(luò)轉(zhuǎn)移，誘導(dǎo)g-C₃N₄的三嗪環(huán)平面上的電荷密度重新分布，從而在Sm位點形成富電子區(qū)域，增強(qiáng)了光生電荷載流子的分離。此外，Sm單原子位點對CO₂的吸附能顯著高于純g-C₃N₄，拉長了C-O鍵，促進(jìn)了CO₂的活化，同時也降低了關(guān)鍵中間體（COOH*）的能壘。COOH*進(jìn)一步反應(yīng)所需的質(zhì)子由吡啶N提供，這種質(zhì)子偶聯(lián)機(jī)制推動反應(yīng)向CO轉(zhuǎn)化。這些特點使得Sm單原子催化劑在不加任何犧牲劑的條件下，CO的產(chǎn)率高達(dá)44.27 μmol·g?1·h?1，選擇性高達(dá)96.8%，生成速率提高了4.7倍。該研究為設(shè)計不對稱配位結(jié)構(gòu)提供了理論指導(dǎo)，為開發(fā)高效稀土單原子催化劑提供了新思路，助力碳中和目標(biāo)實現(xiàn)。